他们利用深度学习神经网络，加速分子聚拢体引发态动力学的打算仿照过程，与传统基于量子力学打算的非绝热动力学方法比较，速率最高可提升 130 万倍。
并且，实现了精准预测聚拢勾引发光（AIE，Aggregation-induced emission）分子的荧光增强系数，与实验结果同等。
在此根本上，该方法供应了准确丰富的引发态分子构造信息，在原子分辨级别上揭示了分子聚拢体通过限定分子内振动，抑制非辐射跃迁并引发 AIE 征象的机制。
该研究通过剖析引发态分子构造蜕变，展示了对 AIE 征象的直不雅观认识，加深了对传统 AIE 机制的理解，为未来更理性地设计 AIE 材料供应更充分的依据和辅导。
图丨李竞白（来源：李竞白）
“该方法能一定程度避免 AIE 分子设计与合成方面的反复试错，从而向 AIE 材料的理性设计迈进一步。”李竞白表示。
从更长远来看，随着理论化学与 AI for Science 的结合，有望通过展示打算化学领域的发展，进一步扩大理论与打算化学的影响力，进而创造更多理论实验相结合的新型研究范式。
与量子力学打算比较，速率提升 130 万倍
AIE 是一种光物理征象，其过程由弱光发光的有机发色团聚拢成强发光。2001 年，喷鼻香港科技大学唐本忠院士第一次创造，并提出 AIE 的观点，为发光材料的研究和运用开辟了新的方向。
AIE 材料在诸多领域表现出运用潜力，例如，光电器件、医学诊疗、化学传感、智能相应等。2016 年，AIE 材料纳米聚拢体与其他三种纳米材料，共同被 Nature 认定为“纳米光革命”的材料 [2]。
该研究的起源要从 2022 年提及，彼时，李竞白刚返国任教。在他理解海内科研进展，与学生们谈论到 AIE 征象时，认为这是值得研究的、故意思的问题之一。此后，李竞白便开始进行该方向的文献调研。
他创造，虽然海内近年来在 AIE 方面已经有很多干系宣布，但在脑海里始终有一个问题挥之不去：AIE 的实质到底是什么？
由于此前大部分的文献宣布都是从实验角度出发，以在聚拢体中减少的非辐射衰减作为 AIE 的阐明。
基于理论化学的科研背景，李竞白始终认为个中有一些无法“自洽”的地方，为了“冲破砂锅问到底”，他与团队开始了这项独立研究后的首个课题。
图丨AIE 机理示意图（来源：Chem）
然而，不可忽略的是，打算方面始终存在难度大和本钱高的问题。
一方面，在韶光分辨实验中，缺少引发态分子的构造信息；另一方面，理论仿照面临着目标分子体系大、仿照韶光长等寻衅，导致基于传统量子力学打算的非绝热动力学方法的本钱过于昂贵。
受国外团队通过引入机器学习、神经网络，来办理打算化学中的打算本钱问题的启示，李竞白带领课题组研发了这项研究中的主要工具——机器学习光动力学仿照软件，名称为 PyRAI2MD（Python Rapid Artificial Intelligence Ab Initio Molecular Dynamics），以打破现有理论化学打算方法的瓶颈。
该研究结合了多种技能手段，包括量子化学打算、深度神经网络、半履历方法、分子力学方法和非绝热动力学方法。
基于此，研究了一系列经典 AIE 分子的引发态动力学，例如，六苯基噻咯（HPS，hexaphenylsilole）、四苯基噻咯（TPS，tetraphenylsilole）以及环辛四噻吩（COTh，cyclooctatetrathiophene）。
通过剖析仿照中不雅观测到的非辐射跃迁构造特色，研究职员创造，AIE 分子共轭环上碳-碳双键的旋转运动在聚拢状态下受到限定，从而抑制了其非辐射衰减跃迁。
图丨 AIE 征象的分子机制研究进展（来源：Chem）
为揭示 HPS、TPS、COTh 这三个分子的非辐射跃迁机制，研究职员对气态动力学轨迹以及聚拢体动力学轨迹进行仿照。值得关注的是，该团队用新方法仿照打算所得的荧光量 AIE 系数，在实验值重现上得到打破。
详细来说，实验值方面，HPS、TPS 和 COTh 的 AIE 系数分别为 255、3 和 12；而本次研究中，三个分子的 AIE 系数对应分别为 263、5 和 12。
李竞白表示，该仿照效果与实验数据高度吻合，这也很好地验证了机器学习光动力学方法的可靠性。
值得关注的是，这种新的打算方法保持速率快的同时，也担保了打算方法的精确度。
相较于常规的含时密度泛函理论（TDDFT，Time-dependent Density Functional Theory）打算，该方法速率最快能提升 130 万倍，同时打算精度还能保持在 1 千卡/摩尔，这也是能实现如此繁芜仿照的关键之一。
构造蜕变对揭示剖析分子引发态动力学机理非常主要。虽然在实验中得到分子构造与性能的构效关系相对随意马虎，然而，测得分子构造随韶光蜕变的信息却并非易事。
李竞白表示：“我们通过这种高效、高精度的打算仿照，为研究引发态动力学中的分子构造蜕变，供应了非常直不雅观的研究方法。在此根本上，结合我们的实验征象，终极实现了定量研究构效关系的目标。”
此外，该研究在仿照尺寸方面也实现了打破，其所关注的不再是单一的分子体系，而是聚拢体状态下的动力学过程。
在以往的研究中，引发态打算分子动力学的打算量大部分在 100 个原子以内，而该研究处理的体系最多达 1917 个原子，进一步拓展了 AIE 理论方法和处理体系的尺度。
用一年韶光回答审稿人的“灵魂拷问”
李竞白具有交叉学科的科研背景，他本科毕业于郑州大学，在美国伊利诺伊理工大学化学系获博士学位，聚焦于理论打算方向。
之后，在美国东北大学化学与生归天学系史蒂文·洛佩斯（Steven Lopez）教授课题组从事博士后研究事情，并从那时起开始打仗分子动力学、引发态性子的打算力学等前沿的课题。
目前，担当深圳职业技能大学霍夫曼前辈材料研究院副教授，紧张研究方向为高能量密度有机材料设计，光化学反应理论仿照，以及机器学习非绝热动力学方法开拓。
该研究经历约一年半的韶光，是李竞白独立成立课题组以来的首个课题。
该研究涉及到基于传统量子力学的量子化学打算，因此须要研究职员对反应体系的电子构造性子有一些初步的理解。在具备化学知识后，再将其转化成机器学习的形式。
该论文的投稿之路并不顺利，先后遭到了 Journal of the American Chemical Society 和 Nature Chemistry 审稿人的质疑和期刊拒稿。
在前期投稿时，审稿人提出，该仿照方法对付引发态动力学的速率具有明显的高估。
基于此，李竞白与学生一起检讨代码，并与干系的文献宣布进行比对，对仿照方法中的每一处细节都进行了反复的调试和改进。“得到比较空想的结果后，我们团队都比较激动。”他说。
另一位审稿人则对模型机理的可靠性和普适性再次发出“灵魂拷问”：这种方法是不是只适用于研究中的某个分子体系？是否可以真正地为 AIE 征象供应具有普适性、适用于多种不同分子类型的材料的理论支持呢？
为理解答这个问题，李竞白和团队足足用了一年韶光进行准备，以踏实完善的研究成果打动了 Chem 的编辑和审稿人。回顾审稿的过程，李竞白说：“我们沉下心来，将原来研究的体系扩大，一步步打磨，终极给出了审稿人满意的答案。”
Chem 的审稿人之一认为，仿照数据与实验数据同等，从仿照中得到的细节许可真实的分子理解 AIE 的过程。
另一位审稿人则评价称：“这篇手稿为非辐射衰变机制供应了可能。这些结果是有趣的，并有望引起发光材料和光物理领域研究职员的兴趣。”
终极，干系论文以《机器学习光动力学揭示在聚拢勾引发光中被阻断的非辐射机制》（Machine learning photodynamics uncover blocked non-radiative mechanisms in aggregation-induced emission）为题，揭橥在 Chem[1]。
深圳职业技能大学博士生王犁是第一作者，李竞白副教授和美国东北大学史蒂文·洛佩斯（Steven Lopez）教授担当共同通讯作者。
图丨干系论文（来源：Chem）
虽然该方法具有一定前辈性，但目前，机器学习神经网络模型演习仍旧存在寻衅。该课题组希望不才个阶段的研究中，能够降落技能繁芜度和操作门槛，从而让更多研究职员更随意马虎地理解和利用该方法。
另一方面，基于神经网络利用的繁芜度，其精确度还有一定的提升空间。
据理解，当下国皮毛干团队在进行一些新的考试测验，例如新型神经网络构造、卷积神经网络以及最新比较热门的扩散模型等，但这类繁芜神经网络模型的问题在于，干系演习本钱比较高。
“我们希望可以在保持神经网络框架上风的同时，也能够将它的演习本钱掌握在一定范围内，从而扩大其运用领域。”李竞白说。
图丨气相和分子聚拢体模型（来源：Chem）
此外，该研究在演习数据的采集过程方面也有一定优化空间，对付仿照新材料、新分子构造来说，除了神经网络架构的寻衅，还须要进行神经网络数据演习。
他阐明说道：“现有的一些方法虽然实现了部分自动化的数据采集，但是它离空想中的智能、便携、高效的演习方法还有一定间隔，这也是我们未来努力的方向。”
AI for Science 为目前的科学问题带来新的不雅观点。该研究中的理论打算光化学与机器学习的结合，正是 AI for Science 范式下催生的新领域。
以理论化学和打算化学领域为例，李竞白表示：“虽然当前量子化学打算方法在向更精确更高效发展，但打算机硬件对打算效率的制约仍不可忽略，而与 AI 结合的方法为打破打算性能供应了新的机会。”
未来，他希望开拓出性能更好、本钱更低、架构更大略的神经网络模型，让更多学者共同参与到该领域的研究中。
参考资料：
1.Machine learning photodynamics uncover blocked non-radiative mechanisms in aggregation-induced emission.Chem（2024）.https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.04.017
2.Lim, X. The nanolight revolution is coming. Nature 531, 26–28 (2016). https://doi.org/10.1038/531026a
3.https://github.com/mlcclab/PyRAI2MD-hiam
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